长三角人口最多的省是江苏，其次是浙江、上海、安徽。江苏人口最多因为面积大、经济强，城市化水平高。上海人口虽多但面积小，算直辖市不算省。

为什么是江苏呢？因为江苏大前年常住人口9430万，比浙江7430万多出2000万，比上海2487万多出近7000万。安徽人口6120万排第四，比江苏少3000万。这里有个关键点——上海是直辖市，不算省份。长三角四个省份中，江苏面积14万平方公里，占整个区域42%，而上海只有6340平方公里。经济数据也支持，江苏GDP2.8万亿，浙江2.4万亿，上海4.4万亿（但上海单位面积GDP是江苏的5倍）。所以人口数量主要看面积和城镇化率，江苏农村人口占比较低（35%），而安徽农村占47%，这直接影响了人口总量。数据来源是国家统计局大前年公报和各省统计年鉴。