灰原哀加入黑衣组织是因为她需要保护妹妹，组织能给她资源。她研发的药被组织拿去用，她觉得这样能换妹妹的安全。组织里有她信任的人，比如赤井秀一，还有她需要的技术设备。

她当时被日本警方追杀，得找地方躲藏。黑衣组织提供安全屋和资金，还能保护她。赤井秀一之前是警察，和灰原哀有交情，劝她加入。灰原哀的科技知识对组织有用，比如开发APTX4869这种药物。动画里第711集提到她研发的药被组织利用，电影《零的执行人》里她主动找上门。组织承诺每月给她妹妹生活费，这是她留下的关键条件。后来她发现组织能长期保护妹妹，又看到赤井秀一在里面的表现，决定留下。这种交换符合她利益，也符合动画里“生存优先”的主题。